Die Kirche wurde sehr vom Kaiserhaus gefördert. Sie war ja eine kaiserliche Gründung; später kamen die Adeligen oft in ihr damaliges Jagdgebiet, den "Lainzer Tiergarten", und haben dabei diese Kirche besucht. Deshalb ist die Einrichtung auch sehr wertvoll. Mariabrunn kann als eine der "Hofkirchen" bezeichnet werden. Die Inneneinrichtung ist aus der 1. Hälfte 18. Jhdt.. In der Mitte des Hochaltares steht die aus der 1. Hälfte 16. Jhdt. stammende Marienstatue (Lindenholz, spätgotisch/Frührenaissance).

Der Altar ist von Gott Vater mit der Weltkugel, dem Heiligen Geist und den Erzengel Gabriel und Raphael bekrönt. Die Marienstatue hat unter sich die Mondsichel, hinter sich die Strahlen der Sonne und ober ihr hält der dritte Erzengel, Michael, den Sternenkranz. Weiter unten lebensgroße Figuren hl. Augustinus und seine Mutter Monika (beide im Ordensgewand der hier tätig gewesenen Unbeschuhten Augustiner) sowie Zacharias und Elisabeth (Patrozinium Maria Heimsuchung). Am davor freistehenden Tabernakelaltar sind zwei Seraphin (d.h. Engel mit vier Flügeln). Der gesamte Altar ist aus Holz, wirkt aber wie Marmor.

Vom Altarraum führen vier Türen in Nebenräume, darüber vier Fenster auf einen Gang bzw. den ehemaligen Chorraum des Klosters. Geschnitzte Gitter sind vor diesen Fenstern und oberhalb derselben je zwei (also insgesamt acht) Engel, die Attribute der Iauretanischen Litanei halten (Turm Davids, Morgenstern, geheimnisvolle Rose etc).

Die prächtige Barockkanzel (mit Augustinus am Schalldeckel), die gcschnitzten Bänke (spätes 17. Jhdt.) und ein Marmorepitaph für Lukas von Hildebrandz (1745) sind auch beachtenswert.

Die Kirche hat sechs Seitenaltäre in Altarnischen (alle 1. Hälfte 18. Jhdt.) mit prächtigem Stuck an der Stirnseite. Bei den beiden vorderen Altären wurden vor einigen Jahren übermalte Deckenbilder aus der Bauzeit der Kirche entdeckt. Sie sind in Freskotechnik, die farbige Fassung des Stucks und die Ziermalerei hingegen in Sekkotechnik. Dekorative Bemalung und farbig gefaßter Stuck findet sich sonst nirgends in Mitteleurope! Die Fresken des Kreuzaltares zeigen viele Bilder der Leidensgeschichte (angefangen von der Verurteilung durch Pilatus bis zur Grablegung Jesu, aber keine Kreuzigung). Die Darstellungen sind sehr realistisch (vor allem die Dornenkrönung). In den kleineren Feldern sind Engelköpfe dargestellt. Engel halten die Dornenkrone, das Schweißtuch der Veronika sowie Nägel, Hammer, Zange und Leiter (für die Annagelung). Es sind auch weitere in der Leidensgeschichte erwähnte Objekte dargestellt (Fackel beim Gang auf den Ölberg, Schwert des Petrus und Ohr des Malchus am Ölberg, Waschschüssel und Krug des Pilatus, Tafel INRI, Würfel für die Verlosung des Gewandes Jesu und der Schwamm, mit dem Jesus den Essig gereicht bekam). Dazwischen sehen wir  Weintrauben und Ähren; ein Hinweis, daß in Brot und Wein, das heißt in der hl. Messe, das Opfer Christi erneuert wird. Diese Fresken stammen aus der ersten Bauphase der Kirche (Mitte 17. Jhdt.). Sie blieben unter vielen Übermalungen erhalten und wurden durch das Bundesdenkmalamt freigelegt. Die Bilder sind in Freskotechnik ausgeführt. Die farbige Fassung des Stucks in Grün und Gold und die dekorative florale Malerei sind hingegen in Sekkotechnik ausgeführt. Diese dekorative Bemalung des Stucks ist einmalig in Mitteleuropa. Das Kreuz aus Lindenholz entstand 1613; es ist also älter als unsere Kirche und stammt daher aus der vorher vorhandenen Kirche! Es soll bei einer der ersten Wallfahrten nach Mariabrunn vom Schottenkloster herausgetragen worden sein. Der sehr naturalistische Körper ist eigentlich noch Ausdruck der Renaissancekunst. Der lebensgroße Corpus (= Heilandfigur) ist kunstgeschichtlich sehr ähnlich mit Kreuzesdarstellungen von Rubens. Beachten Sie den barocken, jetzt wieder statt einer Dornenkrone angebrachten Strahlenkranz, sowie das Lendentuch, das an der Seite schon hinaufzuschweben scheint. Christus ist hier nicht als der Schmerzverzerrte, sondern als der, der das Leiden überstanden und uns damit erlöst hat, dargestellt! Das Hintergrundbild zeigt Maria Magdalena und den römischen Hauptmann neben dem Kreuz (Ölgemälde, Ende 17. Jhdt.).

Der gegenüberliegende Altar zeigt Bilder in der erwähnten Art von Rochus und Sebastian. Das Altarbild ist "Maria vom Trost" (eine für die Augustiner typische Darstellung) und anbetend Karl VI. und Gattin. die Eltern der Kaiserin Maria Theresia. Die mittleren Seitenaltäre sind Mamor bzw. Mamorimitation. Sie zeigen Augustinerheilige bzw. die drei Jagdpatrone Eustachius, Hubertus und Ägidius.lhr Altar wurde von der Bruderschaft der im hiesigen kaiserlichen Jagdgebiel tätigen Jäger gestiftet (im Spendenbuch ist z.B. auch Prinz Eugen mit einer namhaften Summe eingetragen). Die hinteren Seitenaltäre sind der hl. Anna, der Mutter Mariens bzw. den "österreichischen" Heiligen Johannes Nepomuk, Florian und Leopold geweiht Das Altarbild des Annenaltares schuf Johann Georg Schmidt (der "Wiener Schmidt") 1723.

Die Orgel wurde 1734 vom bekannten Orgelbauer Gottfired Sonhholz gebaut. In Erfüllung eines Gelübdes hat er dies nicht nur ohne Bezahlung getan, sondern auch noch die prächtige Orgelbrüstung gespendet.

Interessanterweise ist die Decke der Kirche völlig leer. Bei der zweiten Wiener Türkenbelagerung brannte der Dachstuhl; Fresken und Stuck wurden nicht mehr erneuert. Die Kirche wird unter dem Orgelchor mit einem schönen Schmiedeeisengitter (mit der eingearbeiteten Jahreszahl 1715) abgeschlossen.